Scofield kreeg een Oscar voor beste mannelijke hoofdrol voor zijn vertolking van Sir Thomas More in de filmversie van A Man for All Seasons (1966) van Fred Zinnemann. Ook was hij te zien in een aantal grote filmbewerkingen van Shakespearestukken. Zo speelde hij in 1990 de Geest in Hamlet van Franco Zeffirelli, en vertolkte hij in 1971 de rol van King Lear in de gelijknamige filmbewerking van Peter Brook.

In 1997 ging zijn laatste film, The Crucible van Nicholas Hytner in première, waarin hij naast Daniel Day-Lewis en Winona Ryder als Governor Danforth te zien was.